主題歌・挿入歌の作曲は全て小林亜星が行い、同編曲およびBGMは筒井広志が担当した。小林は本作以外にも『ゴワッパー5 ゴーダム』、『宇宙魔神ダイケンゴー』、『百獣王ゴライオン』、『宇宙大帝ゴッドシグマ』、『ブロッカー軍団IVマシーンブラスター』、『∀ガンダム』といったロボットアニメの主題歌・挿入歌を作曲している。
挿入歌の初出は「テレビまんがアイドルデラックス 5」というLP(日本コロムビアより1976年に発売)。同LPには当時放送中の4作品(本作、『ゴワッパー5 ゴーダム』、『マシンハヤブサ』、『ザ・カゲスター』)から各4曲(OP ED 新録音の挿入歌x2)、合計16曲が収録され、そのほとんどを水木一郎が歌っていた。
前作に引き続き、主題歌の作曲は小林亜星が行い、BGMは筒井広志が担当した。ただし、筒井は主題歌の編曲から外れ、高田弘にバトンタッチした。
オープニング主題歌は当時のロボットアニメとしては異例の、女性ソロボーカルである。巨大ロボットアニメの主題歌を女性歌手が単独で歌うのは過去になかったことで、歌手の堀江美都子自身も躊躇したとインタビュー等で答えている。ただし堀江は、ロボットアニメのオープニング自体は前年の『マグネロボ ガ・キーン』でも水木一郎とのデュエットの形では歌っている。
この小林(作曲) 高田(編曲) 堀江(OP歌唱) 筒井(BGM)の組み合わせは、『宇宙魔神ダイケンゴー』や『未来ロボ ダルタニアス』でも受け継がれた。
なお、エンディング主題歌を作詞した「あおいあきら」とは長浜忠夫のことである。
フィリピンでは同国での本放送当時、堀江と水木が歌った日本版の主題歌が、現地のレコードレーベルVicor Music Corporation(VMC International)からシングルレコードとして発売された。規格品番はVOI-78-290 (SCS 358)。タイトルは「ボルテスVの歌」が「VOLTES V SONG」、「父をもとめて」が「I WANT FATHER」。歌手名義はColumbia Orchestra。本来の歌手である堀江・水木の名は編曲者として記されている。